碳基負(fù)載的鐵單原子催化劑（Fe SAC）是質(zhì)子交換膜燃料電池的非鉑催化劑，其催化性能很大程度上依賴(lài)于催化劑中活性位點(diǎn)的數(shù)量和利用率，很多催化劑面臨活性位點(diǎn)數(shù)量低和利用率低的雙重挑戰(zhàn)。因此，以具有三維立方孔道結(jié)構(gòu)和超高比表面積的金屬有機(jī)框架材料(MOF-5)為前驅(qū)體，合成鐵單原子催化劑Fe SAC-MOF-5，進(jìn)而提高活性位點(diǎn)利用率。

首先，C-MOF-5超高的比表面積（2751 m2g-1）為活性位點(diǎn)FeNx提供了足夠的容納空間，使得Fe SAC-MOF-5催化劑中Fe含量高達(dá)2.35%。其次，C-MOF-5中豐富的介孔使得其具有高外比表面積（1651 m2g-1），有助于充分暴露催化劑中FeNx位點(diǎn)，大大提高了活性位點(diǎn)的利用率。


先將具有三維孔道結(jié)構(gòu)的金屬有機(jī)框架材料(MOF-5)在氮?dú)鈿夥障陆?jīng)1100 ℃高溫煅燒，可得多孔碳載體C-MOF-5，再將Fe(II)-鄰菲羅啉絡(luò)合物（Fe(phen)32+）均勻地吸附在碳載體的內(nèi)外表面。經(jīng)冷凍干燥和二次熱解之后，制備了Fe SAC-MOF-5。如上圖所示：Fe SAC-MOF-5保持了C-MOF-5的形貌和孔結(jié)構(gòu)，通過(guò)球差電鏡可觀(guān)測(cè)到，F(xiàn)e原子在碳載體上呈現(xiàn)原子級(jí)高密度分布，ICP測(cè)試結(jié)果表明，F(xiàn)e SAC-MOF-5中Fe含量高達(dá)2.35%。

在Fe SAC-MOF-5中未發(fā)現(xiàn)與鐵顆粒或化合物相關(guān)的衍射峰，表明超高比表面積碳載體能夠在高溫煅燒過(guò)程中發(fā)生團(tuán)聚。擴(kuò)展X射線(xiàn)吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)和小波變換的EXAFS結(jié)果均表明Fe SAC-MOF-5具有類(lèi)卟啉結(jié)構(gòu)，在Fe SAC-MOF-5中，鐵單原子以FeNx的形式存在，每個(gè)鐵原子周?chē)湮?個(gè)N原子。

鐵單原子催化劑在酸性電解液中可高效驅(qū)動(dòng)ORR，并在PEMFC中具有很大應(yīng)用潛力，峰值能量密度可達(dá)0.84 W cm-2。可以提高ORR催化劑活性位點(diǎn)數(shù)量和利用率，為更多具有超高比表面積的MOF前驅(qū)體衍生的金屬單原子催化劑做鋪墊。


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